Adsorptionskinetik von Methylenblau aus Abwasser anhand des pH-Werts

Scientific Reports Band 13, Artikelnummer: 11900 (2023) Diesen Artikel zitieren

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In dieser Arbeit wurden Stärke/Poly(acylsäure)-Hydrogele durch eine radikalische Polymerisationstechnik synthetisiert. Die Molverhältnisse von Acrylsäure zu N,N′-Methylenbisacrylamid betrugen 95:5, 94:6 und 93:7. Die Proben zeigten eine amorphe poröse Struktur, was darauf hindeutet, dass die Größe der Poren von der Menge des Vernetzungsmittels abhängt. Die Menge an Acrylsäure in der Struktur stieg mit einer leichten Erhöhung der Menge des Vernetzungsmittels, was die Hitzestabilität der Hydrogele verbesserte. Die Quelleigenschaften der Hydrogele wurden sowohl vom pH-Wert als auch von der Menge des Vernetzungsmittels beeinflusst. Das Hydrogel mit einem Verhältnis von 94:6 zeigte den höchsten Quellungsgrad (201,90 %) bei einem pH-Wert von 7,4. Die Dominanz des Fickian-Effekts bei der Regulierung der Wasserabsorption in den synthetisierten Hydrogelen wurde nachgewiesen, und die Quellkinetik zeigte Übereinstimmung mit Schotts Pseudomodell zweiter Ordnung. Es wurde festgestellt, dass die Absorption von Methylenblau durch die entwickelten Hydrogele von verschiedenen Faktoren beeinflusst wird, darunter der Konzentration des Farbstoffs, der Menge des Vernetzungsmittels, dem pH-Wert und der Dauer der Exposition. Das Hydrogel 95:5 zeigte die höchste Adsorptionswirksamkeit (66,7 %) für die Farbstofflösung mit einer Konzentration von 20 mg/L bei pH 10,0. Die Untersuchung der Kinetik und Isothermen der Adsorption hat Hinweise darauf geliefert, dass der Prozess der Physisorption auf heterogenen Adsorptionsoberflächen stattfindet und durch einen exothermen Charakter erklärt werden kann.

Aufgrund der breiten Palette nützlicher Eigenschaften, darunter Biokompatibilität, biologische Abbaubarkeit, physiochemische Eigenschaften, hohe Effizienz und angemessener Preis, ist das Interesse der Forscher an stärkebasierten Hydrogelen geweckt1. Aus Stärke gewonnene Hydrogele werden in einer Vielzahl von Branchen eingesetzt, darunter im Umweltbereich, in der Landwirtschaft, in der Medizin, bei Absorptionsmitteln usw.2. Die Farbstoffadsorption dieser Hydrogele in Industrieabwässern ist eine ihrer vielen möglichen Anwendungen, die viel Aufmerksamkeit erregt hat. Organische Farbstoffe werden in zahlreichen Branchen verwendet, darunter in der Textil-, Druck-, Kunststoff- und Kosmetikindustrie, sie sind jedoch äußerst gefährlich für die Wasserversorgung und die Ökosysteme3. Aromatische organische Farbstoffe wie Methylenblau (MB) sind giftiger und stabiler als andere Arten organischer Farbstoffe; Sie können beim Menschen auch Übelkeit, Erbrechen, Gewebenekrose und Nervenschäden verursachen4. Die Farbstofftrennung kann durch eine Vielzahl von Prozessen erreicht werden, darunter Sedimentation5, Ionenaustausch6, Koagulation7, Filtration8 und Adsorption9, 10. Adsorbentien sind anderen Methoden überlegen, da sie Vorteile wie Recyclingfähigkeit, niedrige Kosten, hohe Absorptionseffizienz, Flexibilität in der Leistung, Effizienz und einfache Handhabung11.

Trotz der unterschiedlichen Vorteile von Hydrogelen auf Stärkebasis haben Schwächen wie die geringe mechanische Beständigkeit und die hohe Empfindlichkeit gegenüber Abbau ihre weitverbreitete Verwendung in der Industrie verhindert12. Stärke kann durch physikalische13, chemische14, Misch-15 und enzymatische16 Techniken modifiziert werden, um die oben genannten Probleme zu lösen. Zu den Methoden zur chemischen Modifizierung von Stärke zählen Oxidation17, Hydrolyse18, Veresterung19 und Pfropfung20. Die chemische Pfropfung mit Vinylmonomeren wie Acrylsäure hat aufgrund der präzisen Kontrolle des Modifizierungsprozesses, der größeren Adsorptionskapazität und der Schaffung eines stabileren und gleichmäßigeren Produkts an Interesse gewonnen21. Darüber hinaus verbessert das Pfropfen von Hydrogel mit Poly(acrylsäure) (PAA) Eigenschaften wie mechanische Festigkeit, thermische Beständigkeit und Fähigkeit zur Wasseraufnahme und erweitert seine Anwendungsmöglichkeiten22, 23. Das Einbringen negativer Ladungen in Stärke ist für die Adsorption von Ionen unerlässlich oder positiv geladene Farbstoffe durch Hydrogele auf Stärkebasis. Stärkeoxidation und Modifizierung mit Poly(acrylsäure) sind zwei Methoden, die zu diesem Zweck eingesetzt werden24. Während die Stärkeoxidation die Stärkestruktur und die Gelierungseigenschaften verändern kann, bietet die Modifikation von Stärke mit Poly(acrylsäure) Vorteile wie einen vereinfachten Prozess, eine verbesserte Wasseraufnahmekapazität, einstellbare Eigenschaften und eine verbesserte Stabilität. Diese Methode reduziert effektiv die Kosten und berücksichtigt potenzielle Umweltprobleme im Zusammenhang mit dem Modifizierungsprozess25, 26. Mehrere Faktoren wie Temperatur, pH-Wert, Farbstoffkonzentration und Vernetzungsmittel können die Adsorptionseffizienz von Hydrogelen beeinflussen27. Die Zugabe von N,N′-Methylenbisacrylamid (MBA) als Vernetzer zu Stärkehydrogel bringt zahlreiche Vorteile mit sich, darunter die Erleichterung einer stabilen Strukturbildung, eine verbesserte strukturelle Integrität, eine verbesserte Wasseraufnahmekapazität und die Möglichkeit, Porosität und Quellverhalten anzupassen. und mechanische Eigenschaften28. Diese Vielseitigkeit macht das Hydrogel zu einer außergewöhnlichen Wahl für vielfältige Anwendungen in der Landwirtschaft, der Biomedizin und darüber hinaus29.

Diese Studie stellt eine innovative und nachhaltige Methode vor und synthetisiert Hydrogele auf Stärkebasis, die mit Poly(acrylsäure) gepfropft sind, und bietet so einen kostengünstigen und umweltfreundlichen Ansatz. Dieser nachhaltige Ansatz bietet Einfachheit und Erschwinglichkeit und ist daher äußerst praktisch für die Produktion in großem Maßstab. Die Untersuchung befasst sich mit den faszinierenden Eigenschaften dieser Hydrogele und untersucht ihr einzigartiges Quellverhalten, ihre Adsorptionskinetik und ihre Isothermen. Bemerkenswert ist, dass die Ergebnisse ihr bemerkenswertes Potenzial als außergewöhnlich effiziente Adsorbentien zur Farbstoffentfernung offenbaren. Durch die Optimierung von Schlüsselfaktoren, einschließlich der Konzentration des Vernetzungsmittels, zeigen diese Hydrogele eine verbesserte Leistung und öffnen Türen für verschiedene Anwendungen in der Abwasserbehandlung und Umweltsanierung. Diese Forschung wirft Licht auf die komplizierten Mechanismen der Farbstoffadsorption und treibt das Gebiet nachhaltiger Materialien voran. Die Studie vereint Prinzipien aus grüner Chemie, Materialwissenschaften und Umwelttechnik und treibt die Nutzung von Hydrogelen auf Stärkebasis als umweltfreundliche Alternativen mit außergewöhnlichen Adsorptionsfähigkeiten voran und revolutioniert die Behandlung gefährlicher organischer Farbstoffe in Industrieabwässern.

Stärke aus Kartoffeln, Cerammonsulfat (CAS, ≥ 94 %), N,N′-Methylenbisacrylamid (MBA, 99 %), Acrylsäure (AA, 99 %) und Methylenblau (MB) wurden von Sigma-Aldrich bezogen.

Ein Einhalskolben wurde mit Stärke (1 g), destilliertem Wasser (5 ml) und MBA gefüllt und unter Stickstoff bei Umgebungstemperatur gerührt. Die Reaktionslösung wurde mit CAS als Initiator und AA gemischt und die Temperatur auf 70 °C erhöht. Abschließend wurde die Mischung in eine Teflonform gegossen und die Reaktion 48 Stunden lang bei 60 °C fortgesetzt. Um den Einfluss der Menge an Vernetzer auf die Endeigenschaften zu bewerten, wurden drei Proben, S-AA-1, S-AA-2 und S-AA-3, mit unterschiedlichen Molverhältnissen von AA zu MBA (95:5, 94:6 bzw. 93:7). Das Gewichtsverhältnis von Stärke und Acrylsäure betrug 1:1. Die Wahl des Stärke-Acrylsäure-Verhältnisses von 1:1 in unserer Hydrogel-Synthese beruhte auf dem Ziel, die strukturelle Integrität und Nachhaltigkeit des Gels in Einklang zu bringen. Änderungen in der Acrylsäuremenge hatten einen direkten Einfluss auf die Konzentration des Vernetzungsmittels MBA, da diese vom Acrylsäuregehalt abhängt. Eine Verringerung der Acrylsäuremenge führte zu einer verringerten MBA-Konzentration, was zu einer unzureichenden Festigkeit und einer Neigung zum Zusammenbruch des resultierenden Hydrogels führte. Umgekehrt stellte die Erhöhung der Acrylsäuremenge eine Herausforderung für die Nachhaltigkeit des Hydrogels dar. Um einen Kompromiss zwischen Gelstabilität und nachhaltigen Eigenschaften zu finden, haben wir uns für das Verhältnis 1:1 als am besten geeignete Wahl entschieden.

Die Fourier-Transformations-Infrarotspektroskopie (FTIR) von Hydrogelen in Kombination mit Kaliumbromidpellets wurde im Bereich von 400–4000 cm−1 mit einem in Deutschland hergestellten Bruker Tensor 27 FT-IR-Spektrometer untersucht. Mit einem Röntgendiffraktometer (EQUINOX3000, Inel, Frankreich) mit 40 kV Spannung, 30 mA Strom und Cu-Kα-Strahlung wurde die Kristallinitätseigenschaft untersucht. Unter einer Stickstoffatmosphäre wurden die Proben mit einer Heizrate von 10 °C/min von 25 auf 600 °C erhitzt, um ihre thermische Stabilität mittels thermogravimetrischer Analyse (TGA) (Q600, TA, USA) zu ermitteln. Zur Untersuchung der Morphologie der synthetisierten Proben wurde ein Feldemissions-Rasterelektronenmikroskop (FE-SEM) (MIRA3 FEG-SEM, Tescan, Tschechien) verwendet, das bei 30 kV arbeitet. Die mit Wasser gequollenen Proben wurden 48 Stunden lang unter Verwendung eines Gefriertrockners (Martin Christ, Deutschland) gefriergetrocknet. Anschließend wurden die Proben mit Gold überzogen, um sie leitfähiger zu machen. Die Größe der Hydrogelporen wurde mit der ImageJ-Software bestimmt. Ein Teil der synthetisierten Proben wurde in 100 ml destilliertes Wasser mit spezifischen pH-Werten gegeben, um die Quelleigenschaften zu untersuchen. Vier pH-Werte wurden speziell ausgewählt, um das Quell- und Absorptionsverhalten von Stärke/Poly(acrylsäure)-Hydrogelen zu untersuchen: ein saurer pH-Wert von 2,0, ein pH-Wert nahe dem pKa-Wert von Acrylsäure (4,8), ein neutraler pH-Wert von 7,4 und ein alkalischer pH-Wert von 10,0. In bestimmten Abständen wurden die Proben gewogen und die Messung wiederholt, bis das Probengewicht festgelegt war. Der Prozentsatz des Quellungsverhältnisses wurde mit Gleichung berechnet. (1)30.

Dabei sind Q, Mt und M0 der Prozentsatz der Wasserabsorption (gWasser/gAbsorbens), das Probengewicht zum Zeitpunkt t (g) bzw. das anfängliche Probengewicht (g).

Um die Wirksamkeit des Hydrogels bei der Absorption von MB bei Raumtemperatur und pH-Werten von 2,0, 4,8, 7,4 und 10,0 zu bewerten, wurden 0,05 g Hydrogel in die MB-Lösung getaucht. In bestimmten Abständen wurden 1,5 ml der wässrigen Lösung entnommen und durch destilliertes Wasser ersetzt. MB-Lösung wurde in Konzentrationen von 2, 3, 4, 5, 10 und 20 mg/L hergestellt, um den Einfluss der Farbstoffkonzentration auf die Adsorptionskinetik zu untersuchen. Zur Bestimmung der MB-Konzentration wurde ein UV/sichtbares Spektrophotometer (Hanon, China) bei 665 nm für pH 2,0, 663 nm für pH 4,8, 665 nm für pH 7,4 und 667 nm für pH 10,0 verwendet. Die Hydrogel-Absorptionskapazität (qe, mg Farbstoff/g Hydrogel) und die Farbstoffadsorptionseffizienz (E, %) wurden unter Verwendung der Gleichungen berechnet. (2) bzw. (3)21.

Dabei sind Ci, Ce, V und m die Anfangskonzentration der MB-Lösung (mg/L), die Konzentration der MB-Lösung nach der Adsorption (mg/L), das Volumen der Lösung (ml) und die Masse Adsorptionsmittel (g).

Um den Adsorptionsmechanismus besser zu verstehen, wurde die Adsorptionskinetik mithilfe von Modellen pseudo-erster Ordnung (PFO), pseudo-zweiter Ordnung (PSO) und intrapartikulärer Diffusion (IPD) untersucht, wie in den Gleichungen angegeben. (4)31, (5)32 und (6)33.

wobei qe, qt, t, k1, k2, k3 und C jeweils die Adsorptionskapazität des Adsorbens im Gleichgewichtszustand (mg/g), die Adsorptionskapazität des Adsorbens zum Zeitpunkt t (mg/g), die Zeit ( h), die Geschwindigkeitskonstante der PFO-Gleichung (h−1), die Geschwindigkeitskonstante der PSO-Gleichung (g/(mg·h)), die Geschwindigkeitskonstante des IPD ((mg/g)/h) und a Konstante, die mit der Dicke der Grenzschicht verbunden ist (mg/g). Darüber hinaus kann die anfängliche Adsorptionsrate (mg/(gh)) im PSO-Modell mithilfe von Gl. bestimmt werden. (7)34.

Die Adsorptionsisothermen von Langmuir (Gl. (8))35, Freundlich (Gl. (9))36 und Temkin (Gl. (10))37 wurden anhand experimenteller Daten analysiert, um die Wechselwirkung zwischen der adsorbierten Substanz und dem Adsorptionsmittel zu definieren.

wobei Ce, qe, qm, KL, n, KF, R, T, b und KT die Konzentration der MB-Lösung im Gleichgewichtszustand (mg/L) und die Adsorptionskapazität des Adsorptionsmittels im Gleichgewichtszustand (mg/L) sind. g), die maximale Adsorptionskapazität (mg/g), die Langmuir-Adsorptionskonstante (L/mg), die dimensionslose Freundlich-Konstante, die die Adsorptionsintensität angibt, die Freundlich-Adsorptionskonstante (mg/g), die Temperatur (K), die Wärme der Adsorption (kJ/mol) bzw. der Temkin-Adsorptionskonstante (L/g).

Hierin wurden pH-empfindliche Adsorbentien auf Stärke/PAA-Basis mit unterschiedlichen Mengen an Vernetzer durch Lösungspfropfpolymerisation von PAA auf Stärke unter Verwendung von CAS als Initiator und MBA als Vernetzer hergestellt. Abbildung 1 zeigt den Polymerisationsmechanismus zur Herstellung von Hydrogelen.

Synthese von Hydrogelen auf Stärke-/PAA-Basis.

Die Bewertung und Bestätigung von Hydrogelen auf Stärkebasis erfolgte mittels FT-IR-, XRD-, TGA- und FE-SEM-Analysen. Abbildung 2a zeigt die FTIR-Spektren von Stärke- und Stärke/PAA-basierten Hydrogelen. Die einzelnen Stärkepeaks traten bei Wellenzahlen von 3434 cm-1, 1028 cm-1 und 1644 cm-1 auf, was der O-H-Streckung, der asymmetrischen C-O-C-Streckschwingung und der mit der OH-Gruppe verbundenen C-O-Biegung entspricht , jeweils. Darüber hinaus stehen die Peaks bei 1307 cm−1 und 1412 cm−1 im Zusammenhang mit dem CH-Winkel38. In den Hydrogelproben wird zusätzlich zu den Stärkepeaks ein Peak bei 1735 cm-1 auf die Streckung der Carbonylgruppen von PAA zurückgeführt, was darauf hindeutet, dass PAA erfolgreich an Stärke gebunden hat. Bei 2941 cm-1 wurde auch eine C-H-Streckung von PAA und Stärke festgestellt39. Abbildung 2b zeigt die XRD-Muster von Stärke und synthetisierten Hydrogelen. Die Stärkecharakterisierungspeaks lagen bei 2θ = 15,2° (101), 18,0° (100) und 23,3° (110). Um die Auswirkung des Vernetzungsgrads während der Synthese verschiedener Hydrogelproben zu beurteilen, wurde ein Vergleich des Kristallinitätsprozentsatzes zwischen Hydrogelen auf Stärke- und PAA-Basis mithilfe von XRD durchgeführt. Der Prozentsatz der Kristallinität reiner Stärke wurde anhand des Verhältnisses zwischen der Fläche unter den Beugungspeaks und der Gesamtfläche des gesamten XRD-Musters zu 37,8 % bestimmt. Im XRD-Muster von Hydrogelen auf Stärke-/PAA-Basis wurde ein breiter Peak ohne Stärkecharakterisierungspeaks beobachtet, was auf die amorphe Struktur der Hydrogelproben hinweist40. Die Forscher berichteten auch über die Störung der Stärkekristallstruktur durch den Prozess der PAA-Pfropfung auf Stärke41. Aufgrund der intramolekularen und intermolekularen Wasserstoffbrückenbindung weist Stärke eine hochgeordnete Kristallstruktur auf. Die sterische Hinderung ähnlicher Ladungen, die durch die Wechselwirkung von Stärke-OH-Gruppen mit COO− von PAA erzeugt werden, begrenzte die Beweglichkeit von Stärkeketten in Hydrogelproben. Dadurch wurde die Bildung intermolekularer Wasserstoffbrückenbindungen in der Stärke verringert, was zum Zerfall der Stärkekristallstruktur und zur Zerstörung der kristallinen Phase führte42.

FTIR-Spektren, XRD-Muster und TGA-Thermogramme von Stärke und Stärke/PAA-Hydrogelen.

TGA wurde zur Beurteilung der thermischen Stabilität verwendet (Abb. 2c, Tabelle 1). Die Analyse weist auf einen zweistufigen Abbau von Hydrogelen hin. Der erste Zersetzungsschritt bei 182–320 °C hängt mit dem Aufbrechen der CO-C-Bindungen der Hauptkette der Stärke und der Dehydratisierung des Saccharidrings zusammen. Die zweite Abbaustufe ist mit der Zersetzung von auf Stärke gepfropftem PAA bei 320–520 °C verbunden43. Der Prozentsatz der gepfropften Acrylsäure wurde mit Gl. bestimmt. (11) und in Tabelle 144 aufgeführt:

wobei W1 und W2 der Gewichtsverlust in Stufe 1 bzw. Stufe 2 sind. Durch die Erhöhung der Menge an Vernetzungsmittel wurde die Menge an gepfropfter Acrylsäure auf die Hydrogelstruktur erhöht. Der Abfall von WLmax und der Anstieg von Td50 mit zunehmendem Vernetzungsmittel deuteten auf eine teilweise Verbesserung der thermischen Stabilität hin, die durch die erhöhte Aktivierungsenergie verursacht wurde, die zur Zerstörung von Proben mit stärkeren Vernetzungsmitteln erforderlich war45.

Die Massenmorphologie der Hydrogele wurde mittels FE-SEM untersucht (Abb. 3). Alle drei Proben zeigten die poröse Struktur, die Stellen für die Diffusion der Lösung in das Polymernetzwerk und die Wechselwirkung externer Reize mit dem Polymernetzwerk bietet. Das Pfropfen von PAA auf Stärke erhöht die Oberflächenrauheit und erzeugt Falten. Falten haben eine größere spezifische Oberfläche als Stärke, was die Wasserdiffusion in das Polymernetzwerk erleichtert46. Die durchschnittliche Größe der Poren in den S-AA-1-, S-AA-2- und S-AA-3-Proben betrug 22,9, 17,1 bzw. 14,5 µm, was darauf hindeutet, dass die Porengröße mit zunehmendem Vernetzer abnahm, was auf eine Zunahme zurückzuführen ist Hydrogelelastizität, die von der Vernetzungsdichte abhängt47. Darüber hinaus verringert das Vorhandensein größerer Poren den Transportwiderstand und erhöht die Wasseraufnahmekapazität48.

FE-SEM-Bilder der Oberfläche der Hydrogelproben SA A-1 (a,d), S-AA-2 (b,e) und S-AA-3 (c,f) bei 500-facher und 250-facher Vergrößerung .

Abbildung 4 veranschaulicht die Gleichgewichtsquellung (Qe) und das Quellverhalten der Proben über einen Bereich von pH-Werten. Alle Proben zeigten in der Anfangszeit eine dramatische Schwellung und erreichten dann das Gleichgewicht. Der pH-Wert beeinflusst das Verhalten ionischer Hydrogele. In den synthetisierten Proben führte die Pfropfung von PAA auf Stärke zur Induktion einer signifikanten Anzahl negativ geladener COO−-Gruppen. Die Ergebnisse zeigten, dass die Schwellung zunahm, wenn der pH-Wert zwischen 2,0 und 7,4 schwankte, während sie bei pH = 10,0 abnahm und die maximale Schwellung bei pH = 7,4 beobachtet wurde. Carboxylatgruppen werden in einer sauren Umgebung protoniert, was zu Wasserstoffbrückenbindungen zwischen Polymerketten führt, die wie physikalische Vernetzungen wirken und zu einer Schrumpfung des Polymernetzwerks und einer verringerten Quellung führen. Die Deprotonierung der Carboxylgruppen erfolgt, wenn der pH-Wert größer als der pKa-Wert von PAA ist, was zu einer Schwellung aufgrund elektrostatischer Abstoßungen zwischen Kettensegmenten führt49. Bei pH = 10,0 hemmte der Schutz von Na+-Kationen in NaOH-Lösung vor COO−-Gruppen die vollständige Anion-Anion-Abstoßung in Hydrogelen, was zu einer verringerten Wasserabsorption führte50. Der beobachtete Trend hinsichtlich des Einflusses des pH-Werts auf das Quellverhalten stimmt mit der vorhandenen Literatur überein. Es ist jedoch zu beachten, dass die in dieser Studie synthetisierten Hydrogele eine deutlich höhere Quellrate aufwiesen51, 52. Darüber hinaus ergab ein Vergleich des Qe von S-AA-1 und S-AA-2 bei jedem pH-Wert, dass Qe bei höheren pH-Werten zunahm Konzentration des Vernetzungsmittels. Eine stärkere Vernetzung führt zur Bildung einer dreidimensionalen Struktur im Polymernetzwerk, wodurch Wasser effektiver in die Hydrogelstruktur eindringen kann53. Der Vergleich von Qe für S-AA-2 mit S-AA-3 zeigte jedoch, dass Qe mit zunehmendem Vernetzer abnahm, da die Vernetzungsdichte zwischen den Polymerketten zunahm, was zur Entstehung einer steiferen Struktur führte, die verhindert, dass mehr Wasser in die Struktur eindringt53.

Quelleigenschaften von Stärke/PAA-Hydrogelen bei pH 2,0, 4,8, 7,4 und 10,0.

Die modifizierte Potenzgesetzgleichung, Gl. (12) wurde verwendet, um den Wassertransportmechanismus in das Hydrogel zu verstehen52.

wobei Mt und Me das Hydrogelgewicht zum Zeitpunkt t (g) bzw. das maximale Hydrogelgewicht (g) sind. k ist eine Proportionalitätskonstante und n ist eine Beschreibung der Art des Diffusionsmechanismus. Die Gleichung ist auf 60 % des absorbierten Wassers begrenzt, was einer linearen Reaktion der Wasseraufnahme auf die Quellzeit entspricht. Die Art der Wasserdiffusion im Hydrogel wird anhand des Bereichs von n identifiziert. n wird berechnet und in Tabelle 2 angegeben, indem ln (Mt/Me) gegen die Zeit aufgetragen wird. Die Ergebnisse zeigten, dass für alle synthetisierten Hydrogele n < 0,5 ist, was auf eine Ficksche Diffusion hinweist, was bedeutet, dass die Diffusion der Kontrollmechanismus für die Wasserabsorption ist. Schotts Quellkinetikmodell pseudo-zweiter Ordnung (Gl. (13)) wurde verwendet, um die Quellkinetik aus den erhaltenen Ergebnissen zu bestimmen54.

Dabei sind St, Sth und kis das Quellverhältnis zum Zeitpunkt t, das maximale theoretische Quellverhältnis bzw. die anfängliche Quellverhältniskonstante. Durch Auftragen von t/St gegen t und Berechnen der Steigung und des Achsenabschnitts wurden Qth und kis berechnet (Tabelle 2). Das Quellkinetikmodell pseudo-zweiter Ordnung regelt den Quellvorgang, was durch die hervorragende Übereinstimmung der theoretischen Qth-Daten mit experimentellen Daten und das Erreichen von R2 > 0,9800 belegt wird. Die Variation von kis mit dem pH-Wert ähnelt der Variation von Q mit dem pH-Wert und wird durch die Relaxationsrate der Polymerketten im Polymernetzwerk bestimmt. Die Ionisierung von Carboxylatgruppen und elektrostatische Abstoßungen traten auf, als der pH-Wert von 2,0 auf 4,8 stieg, was zu einer verstärkten Entspannung der Polymerkette führte. Dieses Phänomen nahm mit zunehmendem pH-Wert bis zu 7,4 zu. Eine schnelle Entspannung erleichtert die Fähigkeit von Wassermolekülen, das Polymernetzwerk zu durchdringen, wodurch die Quellgeschwindigkeit beschleunigt wird. Bei pH = 10,0 führte die Abnahme der Beweglichkeit der Polymerketten aufgrund der Abschirmwirkung von Na+-Kationen zu einer Abnahme der Wasserdiffusion in das Polymernetzwerk; Infolgedessen verringerte sich Kis54.

MB wird häufig als Textilfarbstoff verwendet, seine gefährliche Kontamination stellt jedoch ein Problem für die menschliche Gesundheit und Sicherheit dar. Die Adsorptionskinetik von MB durch Hydrogele wird von vielen Faktoren beeinflusst. In dieser Studie wird der Einfluss der anfänglichen MB-Konzentration, der Zeit, des pH-Werts und des Vernetzungsmittels auf das Adsorptionsverhalten des Hydrogels untersucht. Die Adsorptionskapazität von S-AA-1 im Vergleich zum pH-Wert ist in Abb. 5a dargestellt. Die Daten zeigten, dass eine Erhöhung des pH-Werts zu einer verbesserten Adsorptionsleistung führte. Der gleiche Trend wurde für andere Hydrogele beobachtet (Abb. S1). Bei niedrigen pH-Werten wurde der Großteil der Carbonsäureanionen in PAA protoniert, was zur Bildung von COOH führte. Infolgedessen verschwand die elektrostatische Abstoßung zwischen COO−-Anionen, während die Wasserstoffwechselwirkungen zwischen Polymerketten zunahmen. Letztendlich schrumpfte die Struktur, was das Eindringen von MB-Molekülen erschwerte55. Darüber hinaus führten die Wechselwirkungen zwischen den Carboxylationen zu einer Konkurrenz zwischen überschüssigen gelösten H+-Ionen und positiv geladenen Farbstoffmolekülen, was bei diesen pH-Werten zu einer begrenzten Adsorption führte21. Die Adsorption beschränkt sich auf Wasserstoffbrückenbindungen zwischen OH- oder COOH-Gruppen von Polymerketten und den Amingruppen von MB bei niedrigem pH-Wert (unterhalb des isoelektrischen Punkts)55. PAA-Carboxylgruppen wurden deprotoniert und bei hohen pH-Werten in Carboxylationen mit negativer Ladung umgewandelt. Elektrostatische Abstoßungen zwischen negativ geladenen Gruppen im Hydrogel führten zu einer Strukturerweiterung und erhöhten elektrostatischen Wechselwirkungen zwischen negativ geladenen Gruppen von PAA und positiv geladenen Gruppen in MB39. Dadurch nahm die Adsorption dramatisch zu. Darüber hinaus nahm gemäß den zeitabhängigen Adsorptionskapazitätskurven in allen Fällen die Adsorptionskapazität mit der Zeit zu, während die Adsorptionsrate zunächst schnell war, sich dann verlangsamte und schließlich ein Gleichgewicht erreichte. Die Verfügbarkeit aktiver Zentren erklärt die schnelle Adsorption in den frühen Stadien. Die Adsorptionseffizienz des Adsorptionsmittels bei verschiedenen pH-Werten wurde anhand der anfänglichen MB-Konzentration untersucht (Abb. 5c und S2). Mit einer Erhöhung der Farbstoffkonzentration von 2 auf 10 mg/L nahm die Effizienz des Adsorbens zu. Allerdings wurde bei einer Lösung mit einer Konzentration von 20 mg/L kein signifikanter Anstieg im Vergleich zur 10 mg/L-Lösung beobachtet und erreichte einen konstanten Wert. Einer der Gründe für ein solches Verhalten könnte ein erhöhter Kontakt zwischen MB-Molekülen und Adsorptionsmittel sowie eine erhöhte Triebkraft für den Stofftransfer sein56. Die Literatur zeigt konsistente Trends hinsichtlich des Einflusses von pH-Wert, Farbstoffkonzentration und Zeit auf die Adsorption von MB durch Hydrogele auf Stärkebasis21, 39. Im Gegensatz zu früheren Studien wurde beobachtet, dass die Adsorptionskapazität in der vorliegenden Studie vergleichsweise geringer war. Die verringerte Adsorptionskapazität kann auf mehrere Faktoren zurückgeführt werden, darunter die verringerte Konzentration der Farbstofflösung, den Einfluss des Vernetzungsmittels und die Abmessungen der Poren innerhalb des synthetisierten Hydrogels. Vergleiche der Hydrogel-Adsorptionskapazitätskurven wurden bei pH = 2,0 und einer Anfangskonzentration von 2 mg/l durchgeführt, um den Einfluss der Vernetzerkonzentration auf das Adsorptionsverhalten zu ermitteln (Abb. 5b). Es wurde festgestellt, dass S-AA-1 eine größere Absorptionskapazität aufweist als S-AA-3. Die Verringerung der Porengröße durch Erhöhung der Menge an Vernetzungsmittel erschwerte das Eindringen des Farbstoffs in die Hydrogel-Netzwerkstruktur, was der Grund für dieses Phänomen sein könnte. Ighalo und Mitarbeiter dokumentierten auch vergleichbare Ergebnisse hinsichtlich des Einflusses der mesoporösen Größe sowohl auf die Adsorptionskapazität als auch auf die Adsorptionskinetik57.

(a) Der Einfluss des pH-Werts auf die Adsorptionskapazität von S-AA-1, (b) Der Einfluss des Vernetzungsmittels auf die Adsorptionskapazität synthetisierter Hydrogele, (c) Der Einfluss der anfänglichen Farbstoffkonzentration auf die Adsorptionseffizienz von Hydrogel S- AA-1.

Der Adsorptionsmechanismus und seine Geschwindigkeitsvorhersage wurden mithilfe linearisierter PFO-, PSO- und IPD-Modelle zur Untersuchung der Kinetik untersucht. Das PFO-Modell geht von einer physikalischen Adsorption aus, und Wasserstoffbrückenbindungen und elektrostatische Wechselwirkungen zwischen Adsorbens und Farbstoff sind die Hauptmechanismen, die den Adsorptionsprozess regulieren. Nach diesem Modell ist die Adsorptionskapazität proportional zur Verfügbarkeit aktiver Zentren58. Das PSO-Modell basiert auf chemischer Adsorption mit ionischen Wechselwirkungen zwischen Adsorbat und Adsorbens, die die Adsorptionsrate steuert. In diesem Modell ist die Adsorptionsrate proportional zum Quadrat der Differenz zwischen zugänglichen aktiven Zentren und besetzten aktiven Zentren im Gleichgewicht39. Das IPD-Modell bildet den mehrstufigen Absorptionsprozess ab und umfasst lineare Bereiche mit unterschiedlichen Steigungen59. Die erhaltenen Ergebnisse wurden zur Anpassung der PFO- und PSO-Modelle verwendet (Abb. S3–S10), und die kinetischen Daten werden in den Tabellen 3, S1, S2 und S3 angezeigt. Der höhere R2 des PFO-Modells im Vergleich zum PSO-Modell und die vom PFO-Modell ermittelte relative Nähe der qe zur experimentellen qe in der Mehrzahl der Proben bei niedrigen pH-Werten (2,0 und 4,8) deuteten darauf hin, dass der Adsorptionsprozess vollständig im Einklang mit dem erfolgt PFO-Modell bei diesen beiden pH-Werten. Bei hohen pH-Werten (7,4 und 10,0) vergrößerte sich der Unterschied zwischen der aus dem PSO-Modell erhaltenen qe und der experimentellen qe, wohingegen das PFO-Modell immer noch eine bessere Anpassung an die experimentellen Daten lieferte.

Darüber hinaus wurde das IPD-Modell auf alle Daten angewendet, um eine umfassende Beschreibung der MB-Diffusion in das Hydrogel zu erhalten (Abb. S11–S14, Tabellen 4 und S4–S6). Alle drei linearen Bereiche für die MB-Adsorption durch die synthetisierten Hydrogele hatten unterschiedliche Steigungen vom Ursprung weg, was darauf hindeutet, dass die Adsorption durch einen mehrstufigen Mechanismus reguliert wird. Der erste Schritt erklärt die Übertragung des Farbstoffs auf die äußere Oberfläche des Hydrogels durch Diffusion in die Grenzschicht60. Im zweiten Schritt diffundieren MB-Moleküle kontinuierlich über Intrapartikeldiffusion in die Adsorptionsstellen in den Hydrogelporen. Der dritte Schritt ist das Gleichgewicht des Adsorptionsmittels, das eintritt, wenn die Adsorptionskapazität stabilisiert wurde und die aktiven Stellen auf der Innenoberfläche der Poren vollständig mit Farbstoffmolekülen gesättigt sind21. Bei einem konstanten pH-Wert erhöhte sich k3, die anfängliche Absorptionsrate, für die Stufen 1 und 2 des IPD-Modells, wenn die Konzentration der Farbstofflösung von 2 auf 5 mg/L erhöht wurde. k3 der zweiten Stufe war für alle Proben größer als k3 der ersten Stufe, was darauf hindeutet, dass die Filmdiffusion schneller ist als die Diffusion innerhalb der Partikel. Der gleiche Trend wurde auch bei der Untersuchung der Auswirkung des pH-Werts auf die aus dem IPD-Modell erhaltenen Konstanten beobachtet. In allen Hydrogelen stiegen mit steigendem pH-Wert von 2,0 auf 10,0 k3 des ersten Schritts und k3 und C des zweiten Schritts. Hydrogelvergleiche ergaben, dass Probe S-AA-1 die höchsten k3- und C-Werte aufweist, während Probe S-AA-2 die niedrigsten k3- und C-Werte aufweist.

Das Gleichgewichtsverhalten des Adsorbens und der adsorbierten Moleküle wurde durch die Adsorptionsisothermen von Langmuir, Freundlich und Temkin charakterisiert (Abb. S15–S17, Tabelle 5). Die Langmuir-Isotherme weist auf eine Monoschichtadsorption an homogenen Adsorptionsstellen hin, und keine der Adsorbatspezies interagiert miteinander61. Die negative Steigung des Diagramms der mit dieser Isotherme angepassten experimentellen Daten und der niedrige Wert von R2 weisen darauf hin, dass die Langmuir-Isotherme für vorbereitete Hydrogele ungeeignet ist. Die Freundlich-Isotherme ist mit heterogenen Adsorptionsoberflächen verbunden, auf denen die Adsorption nicht gleichmäßig ist. Der n-Parameter ist der Heterogenitätsfaktor, der den nichtlinearen Zusammenhang zwischen Konzentration und Absorption angibt. Wenn n = 1, ist der Adsorptionsprozess linear; wenn n < 1, findet chemische Adsorption statt; und wenn n > 1, erfolgt physikalische Absorption62. Alle Proben hatten n-Werte unter 1, was darauf hindeutet, dass eine chemische Absorption stattfindet. Es zeigte die Fähigkeit des Adsorbens, elektrostatisch mit MB-Molekülen zu interagieren. Die Temkin-Isotherme ist mit der gleichmäßigen Energieverteilung während des Adsorptionsprozesses verbunden, und die Wechselwirkung zwischen dem Adsorptionsmittel und dem adsorbierten Molekül führt zu einer linearen Abnahme der Adsorptionswärme für alle Moleküle63. Der positive Wert von bT in den synthetisierten Proben deutete darauf hin, dass der Adsorptionsprozess exotherm ist64. Darüber hinaus weist der hohe Wert von bT im Vergleich zu KT darauf hin, dass das Adsorbens und das Adsorbierte eine starke Wechselwirkung haben20. Im Vergleich zu den anderen beiden Isothermen wurde das Freundlich-Modell mit dem höchsten R2-Wert als am besten geeignet für die empirische Evidenz angesehen.

Eine der Herausforderungen im Bereich der Adsorption betrifft den Mechanismus der Adsorption. Um den Adsorptionsmechanismus von MB mithilfe von Hydrogelen auf Stärke/PAA-Basis zu untersuchen und die mögliche Wechselwirkung zwischen Adsorbens und Adsorbat festzustellen, wurde FTIR-Spektroskopie an MB, S-AA-1 vor der Adsorption und S-AA-1 durchgeführt nach Adsorption (S-AA-1/MB), wie in Abb. 6 dargestellt. Die mit der Charakterisierung von MB verbundenen Spektralpeaks wurden bei Wellenzahlen von 1604 cm−1, 1492 cm−1, 1398 cm−1 und 1246 beobachtet cm−1. Diese Wellenzahlen entsprechen der Streckschwingung des aromatischen Rings, der Schwingung des Heterocyclusgerüsts, der symmetrischen Biegeschwingung der CH3-Gruppen in den Dimethylamingruppen bzw. der CN-Streckschwingung65. In der Spektralanalyse von S-AA-1/MB wurden neben den charakteristischen Peaks im Zusammenhang mit der Hydrogelcharakterisierung auch deutliche Peaks beobachtet, die auf die MB-Identifizierung hinweisen. Es ist wichtig darauf hinzuweisen, dass eine leichte Verschiebung der Spitzenwerte beobachtet wurde. Daher wurde die Adsorption des Farbstoffs durch das synthetisierte Hydrogel durch FTIR-Analyse bestätigt. Die Ergebnisse deuten darauf hin, dass der wahrscheinliche Mechanismus der MB-Adsorption durch das Stärke/PAA-Hydrogel π-π-Wechselwirkungen, Dipol-Dipol-Wasserstoffbrückenbindungen und Yoshida-Wasserstoffbrückenbindungen beinhaltet66. Ein weiterer möglicher Adsorptionsmechanismus sind die elektrostatischen Wechselwirkungen zwischen geladenen Gruppen im Hydrogel und geladenen Gruppen im MB. Dieser Mechanismus wurde durch die Untersuchung des Einflusses des pH-Werts auf die Adsorptionskapazität verifiziert. Eine Erhöhung der Anzahl geladener Gruppen führte zur Bildung einer größeren Anzahl von Bindungsstellen innerhalb des Hydrogels, was zu einer erhöhten Adsorptionskapazität führte. Abbildung 7 veranschaulicht die verschiedenen Mechanismen der MB-Adsorption auf dem Hydrogel.

FTIR-Spektren von MB, S-AA-1 und S-AA-1/MB.

Mögliche Adsorptionsmechanismen von MB auf dem synthetisierten Hydrogel.

Diese Studie umfasste die Synthese nachhaltiger poröser Stärkehydrogele, die mit PAA gepfropft waren. Im Syntheseprozess wurden drei verschiedene Molverhältnisse von PAA zu MBA (95:5, 94:6 und 93:7) verwendet. Der Zweck dieser Synthese bestand darin, Hydrogele zu erzeugen, die Methylenblau durch Lösungspolymerisation effektiv aus Wasser adsorbieren können. Die Einführung von PAA durch Pfropfen führte zur Störung der kristallinen Anordnung der Stärke, was zur Bildung eines Hydrogels mit erhöhter thermischer Stabilität im Vergleich zu unmodifizierter Stärke führte. Die Erhöhung des Vernetzungsmittels führte zu einer Verringerung der Porengröße und einer Zunahme der Pfropfung von PAA auf Stärke. Die Untersuchung der Quelleigenschaften der Proben ergab einen Aufwärtstrend zwischen pH-Werten und Quellung, was sich in einem Anstieg der Quellung von pH 2,0 auf 7,4 zeigte. Umgekehrt wurde eine umgekehrte Beziehung zwischen Schwellung und pH-Wert beobachtet, was auf eine Abnahme der Schwellung mit steigendem pH-Wert hindeutet. Das Hydrogel mit einem Zusammensetzungsverhältnis von 94:6 zeigte die höchste Quellung und erreichte einen Maximalwert von 201,9 %, wenn es bei einem pH-Wert von 7,4 getestet wurde. Das modifizierte Potenzgesetzmodell zur Untersuchung des Mechanismus der Wasserübertragung auf Hydrogel zeigte, dass die Ficksche Diffusion den Adsorptionsmechanismus steuert. Darüber hinaus entsprach die Quellkinetik der synthetisierten Hydrogele Schotts Quellkinetikmodell pseudo-zweiter Ordnung. Die Studie untersuchte den Einfluss verschiedener Parameter, darunter pH-Wert, Konzentration der Farbstofflösung, Menge des Vernetzungsmittels und Zeit, auf das Adsorptionsverhalten von Methylenblau durch Hydrogele. Das beobachtete Verhalten einer erhöhten Adsorptionskapazität, die sich aus der Erhöhung des pH-Werts von 2,0 auf 10,0 und der anfänglichen Farbstoffmenge ergibt, kann auf zwei Faktoren zurückgeführt werden: die Verstärkung elektrostatischer Wechselwirkungen und die größere Verfügbarkeit aktiver Stellen für die Adsorption. Durch den erhöhten Vernetzungsfaktor nahm die Aufnahmekapazität ab, was zu einer steiferen Struktur und einem erhöhten Widerstand gegen das Eindringen der Matrize führte. Die Farbstofflösung mit einer Konzentration von 20 mg/L bei pH 10,0 zeigte die höchste Adsorptionskapazität und Adsorptionseffizienz (26,7 mg/g, 66,7 %), wenn ein Hydrogel mit einem Verhältnis von 95:5 verwendet wurde. Die Analyse experimenteller Hydrogeldaten unter Verwendung des kinetischen Modells pseudo-erster Ordnung und der Freundlich-Isotherme ergab, dass die Physisorption auf Oberflächen heterogener Adsorbentien in ungleichmäßiger Weise erfolgt. Darüber hinaus zeigte die Temkin-Isothermenstudie, dass der Adsorptionsmechanismus von Methylenblau durch die synthetisierten Hydrogele exothermer Natur ist.

Die während der aktuellen Studie generierten und/oder analysierten Datensätze sind derzeit nicht öffentlich verfügbar, da die Daten Teil einer laufenden Studie sind. Die Datensätze sind jedoch auf begründete Anfrage beim entsprechenden Autor (Mehdi Salami-Kalajahi, [email protected]) erhältlich.

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Abteilung für Polymertechnik und Farbtechnologie, Technische Universität Amirkabir, Teheran, Iran

Fatemeh Mohammadzadeh & Vahid Haddadi-Asl

Fakultät für Polymertechnik, Sahand University of Technology, Postfach 51335-1996, Tabriz, Iran

Marzieh Golshan & Mehdi Salami-Kalajahi

Institut für Polymermaterialien, Sahand University of Technology, Postfach 51335-1996, Tabriz, Iran

Marzieh Golshan & Mehdi Salami-Kalajahi

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Korrespondenz mit Vahid Haddadi-Asl oder Mehdi Salami-Kalajahi.

Die Autoren geben an, dass keine Interessenkonflikte bestehen.

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Nachdrucke und Genehmigungen

Mohammadzadeh, F., Golshan, M., Haddadi-Asl, V. et al. Adsorptionskinetik von Methylenblau aus Abwasser unter Verwendung pH-empfindlicher Hydrogele auf Stärkebasis. Sci Rep 13, 11900 (2023). https://doi.org/10.1038/s41598-023-39241-z

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Eingegangen: 08. Juni 2023

Angenommen: 21. Juli 2023

Veröffentlicht: 24. Juli 2023

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-023-39241-z

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